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材料学院校友在《Chem》上发表单位点催化剂最新研究综述
[材料科学与工程学院]  [手机版本]  [扫描分享]  发布时间:2023年9月28日
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撰稿:周正;审稿:崔学军

由于单点位催化剂(SSCs)能够在催化界面上最大限度地暴露金属位点的数量,且具有明确的活性位点结构,因此长期以来被认为是多相催化领域中最有前景的研究方向之一。通过配位工程策略调节单金属中心的配位环境对于优化活性位点的几何/电子结构至关重要,从而提升SSCs的整体催化性能。由于单一活性位点是SSCs的基本结构单元,这种独特结构使得SSCs区别于其他传统催化剂(例如纳米颗粒、纳米簇、金属化合物等)。SSCs的物理化学性质对其配位环境高度敏感,包括周围原子的配位类型、数量和壳层等。这一特性决定了SSCs的合成与理化性质调控只能通过配位工程来实现。尽管当前有许多综述文章根据配位阴离子的类型或金属-基底相互作用的形式进行了分类论述,但并未从配位调控的机制总结出一般性原理,以深入探讨每种策略对配位环境的影响和效果。

针对上述难题,材料学院2007级校友、西南交通大学周正研究员(本文通讯作者)联手中科院国家纳米中心赵慎龙教授全面总结和解析配位环境与SSCs催化活性之间的内在相关性,从配位合成到高级表征再到理论计算进行了系统归纳。本文首先系统总结了当前各种SSCs最新合成方法的独特之处,并详细介绍了先进显微镜和光谱表征技术在研究SSCs结构-性能关系中的关键作用,尤其强调了实时催化过程中原位表征和理论计算的相互结合。此外,本文将近十年来报道的各种配位调控策略分为四个基本类别,包括第一层配位、第二/更高层配位、不饱和配位和双位点协同工程,并对一般原理和调控机制进行了深入讨论。最后,基于金属-基底材料相互作用的类别概述了SSCs的最新进展,深入讨论了当前面临的技术挑战并展望了未来的潜在研究方向。

 

图1.jpg

1. 当前针对SSCs的各种配位工程策略可归纳为为四种基本方法,包括第一壳层配位、第二壳层/更高层配位、不饱和配位和双位点协同工程。


相关论文发表在于《Chem》(Chem 2024, 10, 1–38)上。《Chem》是大化学领域的顶级期刊,也是Cell旗下的大子刊,2023年度影响因子为23.5。原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929423004138




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